Das ILL wurde auf Initiative Deutschlands und Frankreichs auf der Basis der Zusammenarbeit des Physik-Nobelpreisträgers Louis Néel und seines deutschen Kollegen Heinz Maier-Leibniz 1967 geründet. Das Institut beruht auf einer Regierungsvereinbarung, die alle zehn Jahre einer Erneuerung bedarf. Großbritannien trat dieser Regierungsvereinbarung 1974 bei. Inzwischen sind 12 weitere Länder eine wissenschaftliche Partnerschaft mit dem Institut eingegangen: Spanien (1987), Österreich (1990), Italien (1997), Tschechische Republik (1999), Schweden und Ungarn (2005), Belgien und Polen (2006), Slowakei und Dänemark (2009) und Indien (2011).
Mit einer der weltweit stärksten Neutronenquellen hat sich das ILL zum führenden Institut für die Anwendung der Neutronenstrahlanalyse im Bereich der Biologie, der Kristallographie, der Chemie und der Materialwissenschaften, aber auch generell in der Grundlagenforschung entwickelt. Jährlich führen etwa 1500 Wissenschaftler aus rund 40 Ländern am ILL ihre Untersuchungen durch. Auch Industrieunternehmen, die in diesem Bereich Forschungsarbeiten durchführen, haben Zugang zu dieser Neutronentechnologie.
Anlässlich der Vertragsverlängerung hat die Ministerin für Hochschulen und Forschung, Geneviève Fioraso, bekräftigt, dass die Infrastruktur der Forschung wie das ILL, aber auch andere (CERN, ESRF, EMBL, ITER etc.) einen unverzichtbaren Beitrag zur Weiterentwicklung Europas leisten, indem sie die europäische Forschung stärken. Die Unterzeichnung der Vertragsverlängerung illustriere auch die gezielte Strategie Frankreichs, im Rahmen seiner eigenen Strategie im Bereich der Forschungsinfrastruktur (Stratégie nationale Infrastructures de recherche 2012-2020) an der europäischen Initiative "European Strategic Forum of Research Infrastructures" (ESFRI) mitzuarbeiten.