Lillint - Thermodynamic and kinetic stability of the Lithium-Liquid Electrolyte Interface

Lithium weist eine außerordentlich hohe Reaktivität gegenüber organischen und anorganischen Elektrolyten auf. Eine optimale Auslegung der Oberflächenchemie ist für sichere und effiziente Anwendungen erforderlich. Die chemischen und elektrochemischen Reaktionen an der fest/flüssig Phasengrenze führen zur Ausbildung einer passivierenden Oberflächenschicht, der so genannten Solid Electrolyte Interface (SEI). Die Struktur und Zusammensetzung der SEI ist ausschlaggebend für deren Haltbarkeit, Sicherheit und Leitfähigkeit und wird von vielen Faktoren auf makroskopischer und mikroskopischer Skala bestimmt. Experimentelle Studien sowie makroskopische Modelle ermöglichen empirische Zusammenhänge aufzudecken. Molekulare Reaktionen können im Detail durch molekulare Simulationen abgebildet werden. Dennoch existiert derzeit kein umfassendes dynamisches Multiskalenmodell welches eine Verbindung von mikroskopischen und makroskopischen Aspekten an Lithium Elektroden ermöglicht. In diesem Projekt wird nun eine direkte Kopplung von makroskopischen Kontinuumsmodellen mit mikroskopischen Modellen auf Basis der kinetischen Monte-Carlo Methode realisiert, was die Betrachtung von sehr weiten Zeit und Längenskalen ermöglicht. Dies schlägt eine Brücke zwischen molekularer Simulation und Beobachtungen im technisch relevanten Maßstab. Das Multiskalenmodell ermöglicht ein detailliertes Verständnis von SEI-Wachstum , -Verhalten und -Zusammensetzung. Auf Basis eines solch detaillierten Modells ist es möglich den Einfluss der Elektrolytzusammensetzung und der Stromdichte auf die SEI-Struktur und -Zusammensetzung modelltechnisch zu beschreiben und somit eine umfassende Kontrolle über die Oberflächenprozesse zur erlangen.